Herstellung von Polyamid-Dünnschicht-Verbundmembranen unter Verwendung von aliphatischem Tetra

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 11691 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Angesichts der enormen Bedeutung organischer Lösungsmittel in mehreren industriellen Prozessen hat sich der Einsatz von Membranen zur Rückgewinnung der Lösungsmittel zu einem industriell realisierbaren Verfahren entwickelt. Die aktuelle Arbeit konzentrierte sich auf die Untersuchung der Auswirkung geringfügiger Änderungen in der Chemie der reagierenden Monomere auf die Leistung der Membranen bei der Nanofiltration/Nanofiltration mit Lösungsmittelresistenz (OSN/SRNF) bei organischen Lösungsmitteln. Zu diesem Zweck wurden die beiden aliphatischen Amine mit unterschiedlichen aliphatischen Kettenlängen zwischen primären und sekundären Aminen ausgewählt. Basierend auf der Struktur der resultierenden aktiven Schicht wurde die Janus-Nanofiltrationsleistung der Membran bewertet. Die beiden Membranen 4A-TPC@vernetztes PAN und 4A-3P@vernetztes PAN wurden unter Verwendung zweier verschiedener Tetraamine hergestellt, 4A (N,N′-Bis(3-aminopropyl)ethylendiamin) und 4A-3P (N,N). ′-Bis(2-aminoethyl)-1,3-propandiamin), vernetzt mit Terephthaloylchlorid (TPC) auf einem vernetzten Polyacrylnitril (PAN)-Träger durch Grenzflächenpolymerisation (IP). Das Vorhandensein mehrerer hydrophober –CH2–-Gruppen in den Strukturen der aliphatischen Amine 4A und 4A-3P entwickelt hydrophobe Stellen in den hydrophilen aktiven Polyamidschichten der Membranen. Darüber hinaus verfügt 4A über zwei sekundäre Aminogruppen, die durch Ethylengruppen (–CH2–CH2–) getrennt sind, während in 4A–3P die beiden sekundären Aminogruppen durch Propylengruppen (–CH2–CH2–CH2–) getrennt sind, was zu Variationen in der führt Strukturmerkmale und Leistung der beiden Membranen. Beide Membranen wurden durch mehrere Membrancharakterisierungstechniken vollständig charakterisiert und für OSN/SRNF unter Verwendung sowohl polarer (Methanol, Ethanol und Isopropanol) als auch unpolarer (n-Hexan und Toluol) Lösungsmittel verwendet. Während des Filtrationsexperiments wurden verschiedene Farbstoffe (Kongorot, Eriochromschwarz T und Methylenblau) als Modelllösungen verwendet. Das mit 4A-3P-TPC@vernetzte PAN zeigte einen n-Hexan- und Toluolfluss von 109,9 LMH bzw. 95,5 LMH. Das Kongorot (CR) zeigte die höchste Zurückweisung und erreichte 99,1 % für die 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran und 98,8 % für die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran.

Organische Lösungsmittel sind in mehreren industriellen Prozessen von größter Bedeutung, von der Pharmazeutik bis zur Petrochemie. Die Wiederverwendung äußerst wertvoller organischer Lösungsmittel ist von größter wirtschaftlicher Bedeutung, da sie den Bedarf an frischen organischen Lösungsmitteln senken kann1. Daher verbessert die chemische Industrie ihre Prozesse ständig, um (i) die strengen Umweltvorschriften zu erfüllen und (ii) ihren Gewinn zu steigern2. Unter den chemischen Industrien ist die pharmazeutische Industrie stark vom Verbrauch organischer Lösungsmittel abhängig, wobei organische Lösungsmittel 80–90 % der Gesamtmasse im Prozess ausmachen3. Zu den am häufigsten von Pharmaunternehmen erzeugten Lösungsmittelabfällen gehören Methanol, Dichlormethan, Toluol, Acetonitril und Chloroform. Unter den verschiedenen Abfällen organischer Lösungsmittel beträgt der Methanolabfall schätzungsweise 44,8 × 106 kg pro Jahr. Im Vergleich zu herkömmlichen Verfahren wie Destillation und Adsorption sind membranbasierte Trennungen weniger energieintensiv, umweltfreundlich, haben einen geringen Platzbedarf und sind kosteneffizient bei der Produktisolierung und -konzentration4.

Mit der Entwicklung von Dünnfilm-Verbundmembranen (TFC) wurden mehrere Trennprozesse optimiert5,6,7, was auf bestimmte herausragende Eigenschaften der TFC-Membranen wie chemische und physikalische Stabilität, Anpassungsfähigkeit an unterschiedliche Zufuhrzusammensetzungen und einfache Verfügbarkeit zurückzuführen ist mit einem breiten Spektrum an Porengrößen für eine gewünschte Anwendung8,9,10. TFC-Membranen bestehen aus einer dünnen selektiven Schicht, die auf einem porösen Polymer-Ultrafiltrationsträger aufgebracht ist. Im Allgemeinen wird der poröse polymere Ultrafiltrationsträger durch Nassphaseninversion unter Verwendung von Wasser als Nichtlösungsmittel im Prozess hergestellt. Andererseits wird die aktive Schicht durch Grenzflächenpolymerisation (IP)11 auf dem Ultrafiltrationsträger gezüchtet. Angesichts der Vielseitigkeit des IP-Prozesses wurde in der Literatur eine große Vielfalt an TFC-Membranen hergestellt, indem entweder die Chemie der reagierenden Monomere oder die anderen Parameter von IP12 geändert wurden.

Die Variationen in der Chemie der aktiven Schichten von TFC-Membranen haben zu bemerkenswerten Anwendungen geführt. Solomon et al. berichteten über eine TFC-Membran aus Polyamid (PA), bei der während des IP herkömmliches Metaphenylendiamin (MPD) als wässriges Monomer und Trimesoylchlorid (TMC) als nichtwässriges Monomer verwendet wurden. Die Membran wurde auf einem Polyimid (PI)-Substrat hergestellt und zeigte Lösungsmittelbeständigkeit13. Eine andere Gruppe berichtete über die grüne Synthese einer PA-TFC-Membran unter Verwendung von Polyethylenimin (PEI) als Aminlösung, vernetzt mit TMC auf einem porösen PAN-Träger. Die IP-Reaktion wurde unter Verwendung von Decansäure als organischer Phase durchgeführt. Die Membran konnte die Mehrzahl der getesteten Farbstoffe mit einem Molekulargewichts-Cut-off (MWCO) von 650 g mol−114 zurückweisen. Kürzlich wurden von der Forschungsgemeinschaft molekülbasierte Designstrategien zur Manipulation der Porenstruktur und der physikalisch-chemischen Eigenschaften von Membranen für die Nanofiltration mit organischen Lösungsmitteln/lösungsmittelresistenten Nanofiltrationen (OSN/SRNF)15 untersucht. In einer aktuellen Studie von Alduraiei et al. wurde fluorhaltiges Diamin, 5-Trifluormethyl-1,3-phynelendiamin (TFMPD), währenddessen mit TMC und 4,4′-(Hexafluorisopropyliden)bis(benzoylchlorid) (HFBC) vernetzt IP. Da die Anwesenheit von Fluoratomen in der aktiven Schicht der Membran eine hydrophobe Eigenschaft verleiht, wurden die resultierenden Membranen zur Reinigung unpolarer Lösungsmittel verwendet. Die TFMPD-HFBC-Membran zeigte eine Toluolpermeanz von 10 L m−2 h−1 bar−116. Thijs et al. verwendeten einen neuartigen Ansatz, um die Chemie der aktiven Schicht der TFC-Membran abzustimmen, indem sie eine aktive Schicht züchteten, die aus Polymeren mit intrinsischer Mikroporosität (PIMs) bestand. In ihrer Arbeit wurden mehrere Aminmonomere mit 2,5–4 Aminen pro Molekül mit Di(säurechlorid) auf Binaphthalinbasis durch IP auf einem Matrimid-Träger vernetzt. Die hergestellte Membran zeigte im Vergleich zu einer herkömmlichen MPD/TMC-Membran eine Steigerung der Acetonitrilpermeanz um den Faktor 20. Durch den Vergleich der Struktur und Leistung der verschiedenen hergestellten Membranen stellte das Team fest, dass eine Änderung der Anzahl der Amingruppen pro Molekül und eine Änderung der Länge der Alkylketten auf Binaphthalin-basiertem Di(säurechlorid) die Leistung der Membranen veränderte17. In einem solchen Fall haben Liu et al. konstruierten Janus-Pfade unter Verwendung von Cyclodextrin (CD) in der Membran. Das Vorhandensein von CD in der konstruierten OSN/SRNF-Membran ermöglichte den Durchgang sowohl polarer als auch unpolarer Lösungsmittel, was auf die inneren hydrophoben Hohlräume und äußeren hydrophilen Räume von CD18 zurückzuführen ist. Allerdings verringert die größere Porengröße von CD die Abstoßung der Membran. In ähnlicher Weise haben Li et al. entwickelten eine Janus-Membran unter Verwendung von β-Cyclodextrin (BCD) als Monomer während der IP auf einer Zwischenschicht auf Polyelektrolytbasis, die durch schichtweise Selbstorganisation entwickelt wurde. Die Membran war in der Lage, sowohl polare als auch unpolare Lösungsmittel zu durchdringen, wobei die Durchlässigkeit 5,8 LMH/bar für Methanol und 7,0 LMH/bar für Hexan erreichte, zusammen mit einer 91,9 %igen Rückhaltung von Methylorange19. In einer anderen Arbeit haben Li et al. verwendeten m-Xylylendiamin (m-XDA) als wässriges Monomer, vernetzt mit TMC, was zu einer Janus-Membran für den Durchgang sowohl polarer als auch unpolarer Lösungsmittel führte. Die Hinzufügung einer zusätzlichen Methylen-CH2-Gruppe in m-XDA verleiht der hydrophilen aktiven Polyamidschicht der Membran hydrophobe Eigenschaften20. Daher führen geringfügige Variationen auf molekularer Ebene der reagierenden Monomere zu unterschiedlichen Strukturmerkmalen, die auf eine bestimmte Anwendung abzielen. Daher besteht die Notwendigkeit der heutigen Zeit darin, neue Membranen mit struktureller, physikalischer und chemischer Stabilität zu entwickeln, indem die Chemie der reagierenden Monomere angepasst wird.

Die aktuelle Studie wurde unter Verwendung der linearen aliphatischen Amine 4A-3P und 4A auf einem vernetzten PAN-Träger durchgeführt. Die Studie wurde durch Grenzflächenpolymerisation zwischen entweder 4A-3P und TPC oder 4A und TPC auf einem vernetzten PAN-Träger durchgeführt. Im Vergleich zu früheren Studien, in denen zyklische Amine wie Piperazin oder aromatische Amine wie Meta-Phenylendiamin (MPD) verwendet wurden, haben wir die linearen aliphatischen Amine 4A und 4A-3P verwendet, die mit einer organischen Phase vernetzt waren, die Terephthaloylchlorid (TPC) enthielt Vernetzer. Das Vorhandensein mehrerer Methylen-CH2-Gruppen in der Struktur von Tetraaminen (4A und 4A-3P) führte zu mehreren hydrophoben Stellen innerhalb der hydrophilen aktiven Polyamidschicht, die zum Durchtritt sowohl polarer (Methanol, Ethanol und Isopropanol) als auch nicht polarer Substanzen führten -polare (n-Hexan und Toluol) Lösungsmittel. Darüber hinaus wurde eine weitere Variation in der Chemie der neu entwickelten aktiven Polyamidschicht eingeführt, da im Fall von 4A sowohl primäre (–NH2) als auch sekundäre (–NH) Amine durch Ethylen-CH2–CH2–-Gruppen getrennt waren. Im Fall von 4A-3P sind die beiden primären (–NH2) Aminogruppen durch die Ethylenkette –CH2–CH2– und die beiden sekundären Aminogruppen (–NH) durch die Propylenkette –CH2–CH2–CH2– getrennt. Diese Variation auf molekularer Ebene könnte möglicherweise zu unterschiedlichen morphologischen und strukturellen Merkmalen führen, die zu einer unterschiedlichen OSN-Leistung führen. Die hergestellten Membranen wurden mithilfe eines Rasterelektronenmikroskops (REM), abgeschwächter Totalreflexions-Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (ATR-FTIR), Wasserkontaktwinkel (WCA), Rasterkraftmikroskopie (AFM) und energiedispersiver Röntgenstrahlung (EDX) umfassend charakterisiert ) und Elementkartierung. Die hergestellten Membranen wurden für OSN/SRNF-Anwendungen unter Verwendung sowohl polarer als auch unpolarer Lösungsmittel verwendet, während während der Filtrationsexperimente verschiedene Farbstoffe als Modelllösungsmittel verwendet wurden.

Terephthaloylchlorid (TPC; ≥ 99 %), N,N′-Bis(2-aminoethyl)-1,3-propandiamin (4A-3P Amin; 97 %), N,N′-Bis(3-aminopropyl)ethylendiamin ( 4A; 90 %), Triethylamin (TEA; ≥ 99,5 %), Polyacrylnitril (PAN; ≥ 99 %; durchschnittliches Molekulargewicht = 150.000), n-Hexan (≥ 99 %), N,N′-Dimethylformamid (DMF, ≥ 99 %), Polyethylenterephthalat (PET)-Gewebe, Methylenblau (MB; ≥ 99 %), Eriochromschwarz T (EBT; ≥ 99 %) und Kongorot (CR; ≥ 99 %) wurden alle von Sigma (St. Louis, USA). Für alle Experimente wurde entionisiertes (DI) Wasser aus dem Laboraufbau verwendet.

Die PAN-Dope-Lösung wurde durch Auflösen von 12 g perfekt getrocknetem PAN in 88 g DMF hergestellt. Die Lösung wurde über Nacht bei Raumtemperatur gerührt, was zu einer transparenten PAN-Lösung führte. Die PAN-Spinnlösung wurde stehen gelassen, bis alle Luftblasen vollständig entfernt waren. Der PAN-Träger wurde durch Verteilen einer geeigneten Menge PAN-Dope-Lösung auf einer auf einer Glasplatte befestigten PET-Folie hergestellt. Anschließend wurde das PAN mit einer speziell angefertigten Rakelklinge (100 µm Schlitzbreite) auf einen PET-Träger gegossen. Unmittelbar nach dem Gießen von PAN wurde der Träger in ein entionisiertes Wasserbad getaucht und stehen gelassen, was zur Phaseninversion führte. Daher wurde eine PAN/PET-Ultrafiltrationsunterstützung hergestellt. Der PAN-Träger wurde vernetzt, indem ein geeignetes Stück PAN/PET-Träger 6 Stunden lang bei 70 °C in eine 25 %ige (v/v) wässrige Hydrazinlösung (NH2–NH2) getaucht wurde. Anschließend wurde der vernetzte PAN-Träger gründlich mit einem Überschuss an entionisiertem Wasser gewaschen.

Die Membranen wurden durch eine IP-Reaktion auf einem vernetzten PAN-Träger hergestellt. Der vernetzte PAN-Träger wurde 10 Minuten lang unter kontinuierlichem Schütteln auf einem Wippschüttler in eine wässrige Lösung von entweder 4A-3P oder 4A-Amin getaucht. Der mit Amin imprägnierte, vernetzte PAN-Träger wurde aus der wässrigen Aminlösung entnommen und überschüssiges Amin mit einer Gummiwalze entfernt. Anschließend wurde der mit Amin imprägnierte, vernetzte PAN-Träger 60 s lang in eine 0,15 % (Gew./Vol.) n-Hexan-Lösung von TPC getaucht. Anschließend wurde die Membran aus der TPC-Lösung entfernt und mit frischem n-Hexan gewaschen, um nicht umgesetztes TPC von der Membranoberfläche zu entfernen. Verschiedene Schritte, die bei der Herstellung beider Membranen durchgeführt wurden, sind in Abb. 1 dargestellt.

Verschiedene Stufen der Herstellung von vernetzten PAN-, 4A-TPC@vernetzten PAN- und 4A-3P-TPC@vernetzten PAN-Membranen.

Um die Struktur der verschiedenen Membranen, nämlich vernetztes PAN, 4A-TPC@vernetztes PAN und 4A-3P-TPC@vernetztes PAN, zu ermitteln und zu verstehen, wurden sie mittels ATR-FTIR charakterisiert. ATR-FTIR aller Membranen ist in Abb. 2 dargestellt. Alle erwarteten funktionellen Gruppen wurden in verschiedenen Membranen identifiziert. Da alle FTIR-Spektren verschiedener Membranen einen breiten Peak im Bereich von 3600–3200 cm−1 enthalten, kann dies auf die Streckschwingung der N-H-Bindung der Amidbindung (–CO-NH) der Membran zurückgeführt werden Polyamid-Aktivschicht aus 4A-TPC@vernetztem PAN und 4A-3P-TPC@vernetztem PAN. In ähnlicher Weise kann im Fall von vernetztem PAN der 3600–3200 cm-1 breite Peak auf die Existenz der N-H-Bindung zurückgeführt werden, die während der Vernetzung unter Verwendung von Hydrazin (NH2–NH2) als Vernetzungsmittel entsteht. Wenn wir uns weiter bewegen, gibt es in allen FTIR-Spektren aller Membranen, einschließlich vernetztem PAN, einen kurzen, aber relativ scharfen Peak bei 2900–2800 cm−1. Dieser charakteristische Peak ist auf die -C-H-Streckung der aliphatischen Grundgerüste der aktiven Polyamidschicht aufgrund der Amine 4A, 4A-3P und der PAN-Unterstützung zurückzuführen. Darüber hinaus war ein sehr scharfer und tiefer Peak bei etwa 2200 cm−1 sichtbar, der auf restliche Nitrilgruppen (–C≡N) in PAN zurückzuführen ist. Ein relativ mittlerer Peak von vernetztem PAN ist im Bereich von 1700–1650 cm−1 zu erkennen, was auf die Streckschwingung von C=C/C=N-Bindungen zurückzuführen ist, die während des Vernetzungsereignisses von PAN mit Hydrazin entstanden sind. Im Fall von 4A-TPC@vernetzten PAN- und 4A-3P-TPC@vernetzten PAN-Membranen wird jedoch ein Dublettpeak im Bereich von 1700–1600 cm−1 angezeigt. Zusätzlich zu den C=C/C=N-Bindungen von PAN verfügen 4A-TPC@Crosslinked PAN- und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen über funktionelle Carbonylgruppen (> C=O) der primären/sekundären Amidbindungen des aktiven Polyamids Lagen. Das Dublett im Bereich von 1700–1600 cm−1 wird den C=C/C=N- und > C=O-Bindungen der PAN- und Polyamid-Aktivschichten zugeschrieben. Daher haben die ATR-FTIR-Spektren von vernetzten PAN-, 4A-TPC@vernetzten PAN- und 4A-3P-TPC@vernetzten PAN-Membranen das Vorhandensein aller funktionellen Gruppen und Bindungen in ihrer Struktur bestätigt (Abb. 1).

ATR-FTIR-Spektren von vernetzten PAN-, 4A-TPC@Crosslinked PAN- und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen.

Die Oberflächenmorphologie der Membran wurde durch Untersuchung und Analyse der REM-Aufnahmen des vernetzten PAN-Trägers sowie der 4A-TPC@Crosslinked PAN- und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen untersucht. Der vernetzte PAN-Träger erschien hochporös mit einer gleichmäßigen schwammartigen Struktur (Abb. 3a – c). Nach IP erschien die Membranoberfläche aufgrund des Wachstums einer aktiven Polyamidschicht auf dem Träger deutlich rau. Im Fall von 4A-TPC@Crosslinked PAN erschien die aktive Polyamidschicht als Perlen, wobei die Perlen in die Polyamidmatrix eingebettet waren. Die Geometrie der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran ähnelt einer Grat- und Talstruktur. Die Grat- und Talkonformation wird jedoch von der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran nicht perfekt übernommen, da die Täler mit einem Polyamidnetzwerk gefüllt sind (Abb. 3d – f). Im Fall der 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran passt die aktive Polyamidschicht perfekt zur traditionellen Grat- und Talkonfiguration der Polyamidmembranen (Abb. 3g–i). Die Variation im Wachstumsmuster der aktiven Polyamidschicht auf dem PAN-Träger kann auf die Änderung der Struktur von Tetraamin zurückgeführt werden, das während der IP mit demselben Vernetzer TPC reagiert. Im Fall von 4A-3P befinden sich sekundäre Amingruppen (–NH–) an den Enden der Propylkette (3C-Atome voneinander entfernt), während im Fall von 4A die sekundären Amingruppen (–NH–) durch eine Ethylkette getrennt sind (2C-Atome auseinander). Die längere Kettenlänge bietet einen gewissen Freiheitsgrad für das Eindringen von TPC, was zu einer umfassenden Vernetzung und der Bildung spezieller Grat- und Talmuster wie im Fall von 4A-3P-Amin führt. Im Fall von 4A liegen die Amingruppen vergleichsweise nahe beieinander und bieten somit weniger Chancen für das Eindringen von TPC. Daher verfügt die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran über eine perfekte Geometrie für einen effizienten Transfer von Lösungsmittelmolekülen bei gleichzeitiger Zurückweisung der gelösten Stoffe, wie durch die Filtrationsexperimente bestätigt. Daher ist die Chemie der reagierenden Monomere von größter Bedeutung für die Abstimmung der Leistung der Nanofiltrationsmembranen.

REM-Aufnahmen von (a–c) vernetztem PAN-Träger, (d–f) 4A-TPC@vernetzter PAN-Membran und (g–h) 4A-3P-TPC@vernetzter PAN-Membran bei verschiedenen Vergrößerungen.

Abbildung 4 zeigt die REM-Aufnahmen der Rückseiten des PAN/PET-Trägers (Abb. 4a–c), der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran (Abb. 4d–f) und der 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran (Abb. 4g). –i) bei verschiedenen Vergrößerungen. Die morphologische Analyse aller Mikroaufnahmen ergab, dass es auf der Rückseite der (PET-)Membran kein Wachstum der aktiven Schicht gab. Dies könnte auf die hochporöse Beschaffenheit des PET-Trägers zurückzuführen sein, der nach dem Eintauchen in eine n-Hexan-Lösung von TPC nicht in der Lage ist, eine beträchtliche Menge des für IP erforderlichen Aminmonomers zurückzuhalten. Daher ist die hochporöse Beschaffenheit des Trägers dringend erforderlich, um den Lösungsmitteln bei Filtrationsexperimenten einen freien Durchgang zu ermöglichen.

REM-Aufnahmen der Unterseiten des vernetzten PAN-Trägers (a–c), der 4A-TPC@vernetzten PAN-Membran (d–f) und der 4A-3P-TPC@vernetzten PAN-Membran (g–i) bei unterschiedlichen Vergrößerungen.

Die Querschnitts-REM-Aufnahmen beider Membranen 4A-TPC@Crosslinked PAN (Abb. 5a – c) und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN (Abb. 5d – f) wurden in unterschiedlichen Vergrößerungen aufgenommen. Im Fall beider Membranen zeigten die Querschnitte das Vorhandensein aller drei Schichten der TFC-Membran, zu denen hochporöses und faseriges, ungewebtes PET an der Unterseite der Membran gehörte, während die mittlere Schicht der Ultrafiltrations-PAN-Träger war, der gleichmäßig verteilte fingerartige Vorsprünge aufwies Daher bietet die PAN/PET-Unterstützung eine ideale Unterstützung mit minimalem Stoffübergangswiderstand während Filtrationsexperimenten. Die dritte und wichtigste Trennschicht war die hochdichte und hautartige selektive Polyamidschicht mit einer Dicke von 937 nm für 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membranen und 958,1 nm für 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen. Daher zeigten die REM-Querschnittsaufnahmen eine charakteristisch asymmetrische TFC-Membranstruktur, die der Schlüssel zur Trennfähigkeit der TFC-Membranen ist.

Querschnitts-REM-Aufnahmen der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran (a–c) und der 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran (d–f) bei unterschiedlichen Vergrößerungen.

Die elementare Zusammensetzung des Trägers, der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran und der 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran wurde durch energiedispersive Röntgenanalyse (EDX) geschätzt, wie in Abb. 6 dargestellt. Die EDX-Analyse eines ausgewählten Bereichs ergab das Vorhandensein aller Elemente, die in den bei der Membranherstellung verwendeten beitragenden Aminen, TPC, PAN und Hydrazin vorhanden waren.

EDX-Analyse von (a–b) vernetztem PAN-Träger, (c–d) 4A-TPC@vernetzter PAN-Membran und (e–f) 4A-3P-TPC@vernetzter PAN-Membran.

Die Elementkartierungsanalyse ergab eine gleichmäßige Verteilung aller Elemente über die gesamte Membran (Abb. 7).

Elementkartierung von (a–d) vernetztem PAN-Träger, (e–h) 4A-TPC@vernetzter PAN-Membran und (i–l) 4A-3P-TPC@vernetzter PAN-Membran.

Die vorgeschlagene Struktur der aktiven Schichten der hergestellten Membranen ist in Schema 1 dargestellt. Die aktiven Polyamidschichten werden durch eine Reaktion zwischen Tetraaminen (4A und 4A-3P) und Terephthaloylchlorid (TPC) erzeugt. Die 4A- und 4A-3P-Amine haben sehr ähnliche Strukturen mit Unterschieden in der Position der Aminogruppen in der Struktur der Tetraamine. Im Fall von 4A-3P-Amin sind die beiden sekundären Aminogruppen (–NH–) durch Propylketten getrennt, während die primären Aminogruppen (–NH2) Ethylketten sind. Diese besondere Struktur von 4A-3P ermöglicht eine flexible Bindung von TPC an die benachbarten 4A-3P-Ketten. Im Fall von 4A-Amin sind die sekundären Aminogruppen (–NH–) jedoch durch Ethylketten und die primären Aminogruppen (–NH2) durch Propylketten getrennt. Da die sekundären Aminogruppen nahe beieinander liegen, ist der Einbau von TPC dazwischen nicht flexibel und einheitlich (Schema 1). Daher führt das 4A-3P-Amin zur Bildung eines Netzwerks mit gleichmäßigerer Vernetzung in den aktiven Polyamidschichten. Die REM-Analyse (Abb. 3g – i) bestätigte das Wachstum einer stärkeren Vernetzung in der aktiven Polyamidschicht der Membran.

Vorgeschlagene Struktur der aktiven Schichten von 4A-TPC@Crosslinked PAN und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN.

Die Oberflächenhydrophilie des Trägers und der hergestellten Membranen wurde durch Aufzeichnung des Wasserkontaktwinkels (WCA) bestimmt. Es wurde beobachtet, dass der WCA des mit Hydrazin vernetzten PAN-Trägers 45,9° betrug und der vernetzte PAN-Träger daher erheblich hydrophil war. Die Hydrophilie des vernetzten PAN-Trägers kann auf den Beitrag von Hydrazin zur Einführung von Aminogruppen im Träger zurückgeführt werden. Darüber hinaus kann die Hydrophilie von vernetztem PAN auch auf eine teilweise Hydrolyse des PAN-Trägers zurückzuführen sein. Nach dem Wachstum der aktiven Polyamidschicht auf dem vernetzten PAN-Träger nahm jedoch die Hydrophilie der Membranoberfläche mit zunehmendem WCA ab (65,1°) im Fall der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran und 59,9° für die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN (Abb. 8). Dies könnte auf die Abdeckung mit einem stark hydrophilen, vernetzten PAN-Träger zurückzuführen sein. Darüber hinaus kann der Einschluss von Phenylringen von TPC in die aktive Polyamidschicht auch dazu beitragen, den Wert des WCA zu erhöhen und die Oberflächenhydrophilie der Membran zu verringern. Obwohl der WCA von 4A-TPC@Crosslinked PAN- und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen leicht erhöht wurde, liegen die Werte der WCAs immer noch deutlich unter 90°. Daher sind sowohl 4A-TPC@Crosslinked PAN- als auch 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen immer noch recht hydrophil. Der WCA einer Oberfläche hängt von mehreren Faktoren ab, wobei Oberflächenrauheit und chemische Zusammensetzung von größter Bedeutung sind21. Im Allgemeinen nimmt der WCA mit abnehmender Oberflächenrauheit ab, wodurch die Hydrophilie der Membran zunimmt oder umgekehrt22. In der aktuellen Studie war die Oberflächenrauheit der hergestellten Membranen im Vergleich zum makellosen vernetzten PAN-Träger erhöht. Die durchschnittliche Oberflächenrauheit wurde im Fall von 4A-TPC@Crosslinked PAN von 5,35 auf 12,8 nm erhöht, während im Fall von 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN die Rauheit auf 28,7 nm erhöht wurde. Daher wurden auch die WCAs von 4A-TPC@Crosslinked PAN und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN im Vergleich zur Crosslinked PAN-Unterstützung erhöht. Unter den hergestellten Membranen weist 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN die höchste Oberflächenrauheit auf, aber der WCA von 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN ist im Vergleich zu 4A-TPC@Crosslinked PAN etwas niedriger. Daher spielt neben der Rauheit der Membranoberfläche auch die Oberflächenchemie eine Rolle bei der Steuerung der Hydrophilie der Membranen. Im Allgemeinen trägt das Vorhandensein restlicher Aminogruppen in den aktiven Schichten der Membran zusammen mit -COOH-Gruppen zur Hydrophilie der Membranen bei22, 23.

Die Wasserkontaktwinkel (WCAs) des vernetzten PAN-Trägers, der 4A-TPC@vernetzten PAN-Membran und der 4A-3P-TPC@vernetzten PAN-Membran.

Ein weiteres herausragendes Merkmal von Membranen ist ihre Oberflächenrauheit, die durch Aufnahme von Rasterkraftmikroskopiebildern (AFM) der vernetzten PAN-, 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran gemessen wurde. Es wurde festgestellt, dass die durchschnittliche Rauheit (Ra) und der quadratische Mittelrauwert (Rq) der Membran in der folgenden Reihenfolge ansteigen: vernetztes PAN > 4A-TPC@vernetzte PAN-Membran > 4A-3P-TPC@vernetzte PAN-Membran (Abb. 9). Der Ra-Wert (28,7 nm) der 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran war höher (12,8 nm) als der der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran. Die höheren Ra-Werte im Fall der 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran wurden auf das Vorhandensein großer Täler und tiefer Grate zurückgeführt, wie in Abb. 9e, f dargestellt. Das Vorhandensein einer Grat- und Talkonformation ähnelt handelsüblichen Polyamidmembranen und diese Konformation ist ideal für die Zurückweisung gelöster Stoffe und die Permeation sauberer Permeate durch die Membranen.

AFM-Bilder von (a,b) vernetztem PAN-Träger, (c,d) 4A-TPC@vernetzter PAN-Membran und (e,f) 4A-3P-TPC@vernetzter PAN-Membran.

Die Oberflächenladung beider Membranen wurde mit −0,937 mV bzw. −5,25 mV für die Membranen 4A-TPC@Crosslinked PAN und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN gemessen, wie in Abbildung S1 dargestellt.

Nach einer gründlichen Charakterisierung der Membranen wurde die OSN-Leistung der 4A-TPC@Crosslinked PAN- und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen unter Verwendung verschiedener polarer und unpolarer Lösungsmittel, einschließlich Methanol, Ethanol, Isopropanol, n-Hexan usw., untersucht Toluol als Zufuhr in einer Dead-End-Filtrationszelle. Die Auswirkung eines zunehmenden Transmembrandrucks auf den Permeatfluss wurde wie in Abb. 10 dargestellt untersucht. Es wurde festgestellt, dass der Fluss vom Transmembrandruck abhängt, da der Permeatfluss aller getesteten Lösungsmittel mit zunehmendem Transmembrandruck zunimmt. Der Permeatfluss von n-Hexan und Toluol erwies sich als der höchste unter den getesteten Lösungsmitteln. Im Fall der 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran stieg der Permeatfluss von n-Hexan und Toluol von 33,8 LMH auf 81,1 LMH, wenn der Druck von 4 auf 10 bar erhöht wurde (Abb. 10a). Ähnliche Ergebnisse wurden auch für die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran gefunden. Es wurde jedoch festgestellt, dass der Permeatfluss aller Lösungsmittel im Vergleich zur 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran höher war (Abb. 10b). Das n-Hexan und das Toluol zeigten einen Fluss von 109,9 LMH bzw. 95,5 LMH. Dies könnte auf das Vorhandensein zulässiger Kanäle für den Durchgang von Lösungsmitteln durch die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran aufgrund ihrer Flexibilität für die Vernetzung während des IP zurückzuführen sein. Bei polaren Lösungsmitteln wies Methanol den höchsten Permeatfluss auf.

Variation des Permeatflusses als Funktion des angelegten Speisedrucks (4, 6, 8 und 10 bar) unter Verwendung von (a) 4A-TPC@Crosslinked PAN- und (b) 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen.

Die Variation im Permeatfluss kann auch durch die Berücksichtigung eines anderen Faktors erklärt werden, nämlich der Viskosität des Lösungsmittels. Es wurde beobachtet, dass mit zunehmender Viskosität des Lösungsmittels der Permeatfluss in einem umgekehrten Muster abnimmt. Die umgekehrte Beziehung zwischen Viskosität und Permeatfluss ist in Abb. 11 zu sehen. Das n-Hexan mit der niedrigsten Viskosität (0,297 cP) zeigte den höchsten Permeatfluss und erreichte 80 LMH, während Isopropanol den niedrigsten Permeatfluss von 3 LMH aufwies die höchste Viskosität von 1,92 cP.

Einfluss der Lösungsmittelviskosität auf den Permeatfluss verschiedener Lösungsmittel unter Verwendung der 4A-TPC@Crosslinked PAN- und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran bei einem festen angelegten Druck von 6 bar.

Das Trennpotenzial von OSN/SRNF-Membranen wurde auch untersucht, indem verschiedene Farbstoffe wie CR, EBT und MB als Modelllösungsstoffe verwendet wurden. Die Lösung jedes Farbstoffs wurde durch Auflösen einer geeigneten Menge des Farbstoffs in Methanol bei einer Konzentration von 10 ppm hergestellt. Die Zufuhr jedes Farbstoffs wurde in die Dead-End-Zelle geladen und die Filtration wurde bei 4 bar durchgeführt. Der Fluss beider Membranen blieb für alle getesteten Farbstoffe konstant (Abb. 12a, b). Während der Filtrationsexperimente wurde festgestellt, dass der Permeatfluss von sauberem Methanol 8,2 LMH für die 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran und 12 LMH für die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran betrug (Abb. 12a). Die Rückhalteleistung der Membranen wurde durch Aufzeichnung der Absorptionsspektren der während der Filtrationsexperimente gesammelten Permeate analysiert. Die Rückhaltedaten sind in Abb. 12b dargestellt. Die CR zeigte die höchste Zurückweisung und erreichte 99,1 % für die 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran und 98,8 % für die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran. Im Fall von EBT blieb die Zurückweisung für die 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran bei 99,1 %, während sie für die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran leicht reduziert wurde und 94,4 % erreichte. Daher erwies sich die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran im Vergleich zur 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran als vorteilhaft, da sie einen vergleichsweise höheren Permeatfluss bei vergleichbarer Zurückweisung der gelösten Stoffe aufweist. Daher verändert eine leichte Variation in der Struktur der reagierenden Monomere während IP die Leistung der Membran während Filtrationsexperimenten. Die Zurückweisung von MB blieb im Vergleich zu CR und EBT mit 4,4 % für die 4A-3P-TPC@vernetzte PAN-Membran und 11,1 % für die 4A-TPC@vernetzte PAN-Membran deutlich geringer. Die Abstoßung der Farbstoffe wurde auch mit unpolaren Lösungsmitteln versucht, die Farbstoffe wurden jedoch im Lösungsmittel suspendiert, anstatt sich aufzulösen (ergänzende Abbildung S2).

(a) Variation des Permeatflusses als Funktion des Molekulargewichts der gelösten Stoffe (Farbstoffe) und (b) Abstoßungsleistung der 4A-TPC@Crosslinked PAN- und (b) 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran für verschiedene Farbstoffe (Lösungsmittel). eingesetzt = Methanol; angelegter Feeddruck = 4 bar).

Abbildung 13 zeigt die Fotos zusammen mit den Absorptionsspektren der experimentellen Proben von Einsatzmaterialien und Permeaten von CR, EBT und MB. Aus der folgenden Abbildung 13 geht für beide Membranen deutlich hervor, dass das Absorptionsmaximum von CR bei 500 nm bei Permeaten vollständig abgeflacht war, was sich auch in der farbigen Lösung von CR in Methanol und der farblosen Lösung von Permeaten widerspiegelt. Ebenso wurde das Absorptionsmaximum von EBT bei 550 nm bei Permeaten für beide Membranen abgeflacht. Im Fall von MB war jedoch kein Unterschied in den Absorptionsspektren und der Färbung der Feed- und Permeatproben erkennbar.

Ein Vergleich der Absorptionsspektren und der Färbung von Beschickungen und Permeaten von CR, EBT und MB, die während Filtrationsexperimenten gesammelt wurden (verwendetes Lösungsmittel = Methanol; angelegter Beschickungsdruck = 4 bar).

Die OSN/SRNF-Leistungen der aktuellen Membranen wurden mit denen ähnlicher Membranen aus der Literatur verglichen, wie in Tabelle 1 angegeben. Im Vergleich zu ähnlichen OSN-Membranen, über die in der Literatur berichtet wurde, sind 4A-TPC@Crosslinked PAN und 4A-3P -TPC@Crosslinked PAN-Membranen zeigten eine höhere Leistung hinsichtlich des Permeatflusses reiner Lösungsmittel und der Zurückweisung gelöster Stoffe, insbesondere CR und EBT. Es wurde jedoch festgestellt, dass die Abstoßung von MB im Vergleich zu den in der Literatur beschriebenen Membranen geringer ist, was möglicherweise auf den spezifischen Molekulargewichts-Cut-off (MWCO) des 4A-TPC@Crosslinked PAN und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN zurückzuführen ist Membranen.

Die Grenzflächenpolymerisation wurde erfolgreich zur Herstellung von zwei Dünnfilm-Verbundmembranen für organische Lösungsmittel-Nanofiltration/lösungsmittelbeständige Nanofiltrationsmembranen eingesetzt. Die Struktur der aktiven Polyamidschichten wurde durch leichte Veränderung der Chemie der reagierenden Amine angepasst. Zwei verschiedene lineare aliphatische Amine, 4A mit Ethylen und 4A-3P mit Propylen, wurden während der IP auf einem vernetzten PAN-Träger als wässrige Aminlösungen verwendet. Die resultierenden Nanofiltrations-/lösungsmittelbeständigen Nanofiltrationsmembranen für organische Lösungsmittel, 4A-TPC@Crosslinked PAN- und 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membranen, wurden durch Rasterelektronenmikroskopie, Wasserkontaktwinkel, energiedispersive Röntgenanalyse, Elementarkartierung und Abschwächung gründlich charakterisiert Totalreflexion Fourier-Transformations-Infrarotspektrometrie und Rasterkraftmikroskopie. Während Nanofiltrationsexperimenten mit organischen Lösungsmitteln zeigte die 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran einen Anstieg des Permeatflusses von n-Hexan und Toulol von 33,8 auf 81,1 L m−2 h−1, wenn der Druck von 4 auf 10 bar erhöht wurde. Die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran besaß einen n-Hexan- und Toluolfluss von 109,9 bzw. 95,5 L m−2 h−1. Das Kongorot zeigte die höchste Zurückweisung und erreichte 99,1 % für die 4A-TPC@Crosslinked PAN-Membran und 98,8 % für die 4A-3P-TPC@Crosslinked PAN-Membran. Im Fall von Eriochrome Black T blieb die Zurückweisung bei 99,1 % für die 4A-TPC@vernetzte PAN-Membran, während sie für die 4A-3P-TPC@vernetzte PAN-Membran leicht reduziert wurde und 94,4 % erreichte. Basierend auf den Abstoßungs- und Flussdaten führte die Ethyleneinheit zwischen den beiden sekundären Aminen zu einer dichteren aktiven Schicht im Vergleich zur Propylenkette zwischen den sekundären Amingruppen aliphatischer Amine.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren möchten sich für die Unterstützung bedanken, die das Interdisziplinäre Forschungszentrum für Membranen und Wassersicherheit im Rahmen des Projekts Nr. INMW2306 der King Fahd University of Petroleum and Minerals, Saudi-Arabien, geleistet hat.

Interdisziplinäres Forschungszentrum für Membranen und Wassersicherheit, King Fahd University of Petroleum and Minerals, 31261, Dhahran, Saudi-Arabien

Abdul Waheed, Umair Baig und Isam H. Aljundi

Abteilung für Chemieingenieurwesen, King Fahd University of Petroleum & Minerals (KFUPM), 31261, Dhahran, Saudi-Arabien

Isam H. Aljundi

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AW: Konzeptualisierung, Datenkuration, formale Analyse, Finanzierungseinwerbung, Untersuchung, Methodik, Projektverwaltung, Ressourcen, Validierung, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. UB: Konzeptualisierung, Datenkuratierung, formale Analyse, Finanzierungseinwerbung, Untersuchung, Methodik, Projektverwaltung, Ressourcen, Validierung, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. IHA: Konzeptualisierung, Datenkuratierung, formale Analyse, Finanzierungseinwerbung, Untersuchung, Methodik, Projektverwaltung, Ressourcen, Validierung, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Abdul Waheed oder Umair Baig.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Waheed, A., Baig, U. & Aljundi, IH Herstellung von Polyamid-Dünnschicht-Verbundmembranen unter Verwendung von aliphatischen Tetraaminen und Terephthaloylchlorid-Vernetzer für die Nanofiltration organischer Lösungsmittel. Sci Rep 13, 11691 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-38269-5

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Eingegangen: 02. Februar 2023

Angenommen: 06. Juli 2023

Veröffentlicht: 20. Juli 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-38269-5

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